В сезоне 2006-07, Серхио Бускетс продолжил играть в Жувениль А и был одним из основных игроков команды, которую тренировал Алекс Гарсия. На третий год, несмотря на то, что был полузащитником Серхио забил 7 голов в 26 играх.
В следующем сезоне, Бускетс перешел в Барсу Б, которую тренировал под Пеп Гвардиола. Он не появлялся на поле до двенадцатого матча, но он сразу же произвел впечатление и сыграл в 23 матчах. Он забил дважды и сделал большой вклад в продвижении команды в Дивизион 2Б.
Он играл в первой команде на Кубке Каталонии в сезонах 2007-08 и 2008-09, а затем Серхио дебютировал в матче лиги 13 сентября 2008 года против Расинг (1-1). Он начинал матч в стартовом составе и провел все 90 минут. Бускетс получил больше шансов, так как предстоял длинный сезон и поучаствовал в победах знаменитого сезона трех трофеев. Он начинал в финале Кубка и финал Лиги Чемпионов, завершив таким образом невероятные двенадцать месяцев, в которых прошел путь от третьего дивизиона до чемпиона Европы!
В сезоне 2009-10 он создал себе имя одного из самых талантливых центральных полузащитников на международной арене. Несмотря на жесткую конкуренцию с Яя Туре, он сыграл в 33 матчах Ла Лиги, 10 в Лиге Чемпионов и 4 в Кубке. В сезоне 2010-11, он укрепил свое положение в центре поля, а команда выиграла Суперкубок Испании, Лигу и Лигу Чемпионов.
В сезоне 2011-12 Серхио Бускетс продолжил свой стремительный взлет и помог команде победить в Суперкубке Испании, Суперкубке Европы, клубном Кубке Мира и Кубке Испании, забив два гола в 52 матчах и получил постоянное место в основе.
В сезоне 2013/14 Бускетс поставил свой личный рекорд, забив три гола во всех турнирах и стал неотъемлемой частью полузащиты, сыграв в 48 матчах, достигнув отметки в общей сложности 250 матчей за Барсу в Ла Лиге и 30 в Лиге Чемпионов.
В сезоне 2014/15 он провел 300 матч за Барсу, всего пятый игрок в текущем составе ФК Барселона, которые сделали это, после Чави, Иньесты, Месси и Алвеса. В том же году он сыграл 44 официальных матча, забив один мяч, это был мяч на последней минуте и победный гол в ворота Валенсии на Месталье.
Его хорошая форма в Барсе принесла ему международное признание. Он сыграл свою первую игру за Испанию 1 апреля 2009 года, на Али Сами Йен, против Турции (1-2). Он также побывал на Кубке Конфедераций 2009 в Южной Африке.
Висенте дель Боске использует Бускетса в качестве опорного полузащитника, а Серхио праздновал победу на первом Кубке Мира в Южной Африке 2010 года. Также сыграл важную роль в защите команды на Чемпионата Европы в 2012 году и Чемпионате Мира 2014 в Бразилии.
Бускетс официально дебютировал за клуб 13 сентября 2008 года в матче Ла Лиге против Расинга. Матч закончился в ничью 1-1.
Серхио Бускетс - сын Карлеса Бускетса, который играл в воротах Барселоны в 1990-х годах.